I falliti moti del 1820-1821 e lo studio dei maggiori autori romantici (primo fra tutti Ugo Foscolo) lo spinsero, insieme ad alcuni coetanei, a una riflessione originale sulle cause che impedivano l'unificazione del paese. Affiliato alla carboneria dal 1827, si laureò in giurisprudenza ed elaborò i suoi primi saggi letterari, impregnati di un forte sentimento romantico. Arrestato su indicazione di un delatore, finì carcerato nel forte di Savona fino al gennaio 1831; rilasciato, si recò prima in Svizzera, poi a Marsiglia. All'estero lo raggiunse la notizia dell'insurrezione nei ducati e nelle legazioni emiliano-romagnole (1831), che lo spinse a scrivere a Carlo Alberto, cui si rivolse in nome della libertà e del sentimento nazionale. A Marsiglia, inoltre, fondò la Giovane Italia (e l'omonimo periodico), associazione a carattere repubblicano, nazionale unitario e democratico, che si differenziava dalle sette carbonare per la chiarezza del disegno politico, noto a tutti gli aderenti, il ripudio dei rituali clandestini, la volontà di formare con l'apostolato un'opinione pubblica di sentimenti italiani. In Francia Mazzini subì l'influenza del sansimonismo, che segnò il suo pensiero sociale: di qui il rifiuto della lotta di classe, la persuasione che le società andassero articolandosi secondo diverse funzioni produttive non antagoniste ma complementari e l'intuizione, poi sviluppata originalmente, della forma associativa intesa come potente mezzo di progresso e di emancipazione. La Giovane Italia conobbe un immediato successo, presto vanificato dalla dura repressione operata dalla polizia del regno sardo. Arresti e fucilazioni spinsero Mazzini a trasferirsi a Ginevra.
Fallito sul nascere il progetto di una spedizione armata in Savoia (1834), durante un nuovo soggiorno in Svizzera Mazzini fondò la Giovane Europa (aprile 1934), un'associazione rivoluzionaria d'ispirazione repubblicana, sorta grazie al coinvolgimento di esuli italiani, tedeschi e polacchi. Il nuovo sodalizio si proponeva di attivare un programma di azione comune ai vari gruppi democratici europei, nella prospettiva di una carta continentale ridisegnata sulla base del principio di nazionalità. L'anno successivo (1835), in Fede e avvenire, Mazzini teorizzava la fine del primato rivoluzionario della Francia che, con il 1789, aveva concluso il lungo ciclo delle lotte per l'affermazione dei diritti individuali, e il passaggio dell'iniziativa emancipatrice ai nuovi popoli oppressi, in particolare all'italiano. Costretto a fuggire anche dalla Svizzera, superata la tempesta del dubbio, innescata dal tributo di sangue pagato dai cospiratori alla causa dell'indipendenza nazionale, Mazzini, agli inizi del 1837, giungeva a Londra. Gli studi letterari, i rapporti stretti con gli autori più celebrati del romanticismo europeo (Thomas Carlyle, Hugues Lamennais, George Sand), l'organizzazione di giornali operai e di scuole per i figli degli emigrati italiani furono momenti significativi della sua opera di sensibilizzazione e di apostolato condotta in seno all'opinione pubblica britannica. Egli continuò, tuttavia, a lavorare per una soluzione rivoluzionaria della questione italiana. Fallito il moto dei fratelli Bandiera (1844), peraltro non direttamente riconducibile al suo progetto insurrezionale, Mazzini contrastò duramente la pubblicistica d'ispirazione riformistica e neoguelfa (Balbo, Gioberti), benché le speranze suscitate da Pio IX lo inducessero nel 1847 a un atteggiamento meno intransigente. Scoppiata la rivoluzione a Parigi (febbraio 1848), si spostò in Francia, dove fondò l'Associazione nazionale italiana; passò poi a Milano insorta contro l'Austria, per battersi contro la fusione con il Piemonte e in favore dell'unità repubblicana e democratica. Riparato a Lugano in seguito alla repressione dell'insurrezione milanese, tramontata la guerra di popolo con la repressione del moto in Val d'Intelvi (ottobre 1848), giunse nuovamente a Marsiglia; di qui, sbarcato a Livorno, raggiunse Firenze, dove un governo democratico, retto da Montanelli, Guerrazzi e Mazzoni, aveva rovesciato il granduca. Nel frattempo, fuggito Pio IX a Gaeta, l'Assemblea costituente dello stato provvisorio romano, sotto la spinta dei mazziniani, aveva dato vita a una repubblica (9 febbraio 1849).
